Главная страница > Энциклопедический словарь Гранат, страница > Стереохимия

Стереохимия

Стереохимия, или химия в пространстве (la cliimie dans l’espace), является той частью теоретической химии, которая изучает так называемым геометрическую изомерию или стерео изомерию, основанную на учении о пространственном расположении атомов в частицах (молекулах) химических соединений. Она гл. обр. касается органических (углеродистых) тел, но принципиально приложима и к неорганическим соединениям, содержащим многовалентные элементы. Уже Демокрит (в V стол, до н. э.), основатель атомистической теории строения вещества, снабжал атомы формой, движением и различной группировкой. Гассенди и Декарт, возрождая в XVII в атомистическое учение, снова приписывают атомам (корпускулам) форму и величину, а Лемери объясняет химические взаимодействия и свойства тел формой атомов. Когда Дальтон и Волластон в начале XIX в создали современное учение об атомах (1808), они снова остановились на вопросе о величине и форме атомов, а последний ученый пряЛо-таки писал, что в будущем необходимо будет считаться „с геометрическим представлением относительной группировки атомов во всех трех измерениях пространства“, и что, например, атому углерода можно приписать форму тетраэдра. Опытная химия, однако, еще не нуждалась в пространственном факторе атомов, она первоначально изучала относительный их вес (смотрите атом), и лишь с половины XIX в., по мере накопления новых фактов в органической химии, стала подходить и к форме атомов.

Выдающуюся роль в этой эволюции химии играет Луп Пастер, давший своими классическими работами (1848 — 1860) новые опытные материалы и методы. Исходя из двух известных изомерных кислот, виноградной и винной, из которых первая не вращает плоскости поляризованного света, а вторая отклоняет вправо (правовращающая или d-вшшая к.), Пастервпервые показал, что виноградная к. может быть расщеплена на эту правую и еще на новую, левую (1-) винную кислоту, и что каждая из этих двух оптически деятельных кислот при нагревании обратно переходит в виноградную (рацемическую, оптически недеятельную), но что, кроме того, образуется еще четвертая изомерная форма или модификация, мезовии-ная кислота, которая является оптически недеятельной, но в противоположность виноградной не расщепляется на деятельные формы: винограднаярасщепл. >- d-ВИННЕЯ К.

к- <>- 1-винная к. —>> винаградная к. и мезовинная к. Химическое строение всех четырех кислот идентично, но одна пара влияет на плоскость поляризованного света, а другая оказывается инактивной, или недеятельной. Причину такого различия Пастер усматривает в асимметричном строении молекул, при этом правая кислота показывает в своих кристаллах различие от левой (правая или левая гемиэдрические площадки). „Группируются ли атомы правой винной кислоты в виде правовинтовой линии, находятся ли они в углах неправильного энантиоморфного тетраэдра, или имеют какую-либо другую асимметричную группировкуе“ спраши вает Пастер. Рядом с новыми фактами Пастер, следовательно, подарил химии и новые идеи, причинно связав вращательную способность частицы органического соединения с ее асимметричным строением и с формою кристаллов данного вещества.

К этому же периоду относятся еще следующие факты: в 1853 г. Франкланд создает учение о валентности или атомности элементов, а в 1858 г. Купер и Кекулэ выступают с учением о че-тырехатомности углерода, — углерод, как центральный элемент органической химии,следовательно, присоединяет к своему атому С четыре атома одновалентного элемента X, давая соединение СХ4. Одновременно Купер предпринимает первую попытку графического изображения химических соединений в зависимости от валентности входящих в частиц} атомов. В 1801 г. впервые Бутлеров формулирует вопрос о „химическом строении“ молекулы, в 1862 г. он же рассматривает атомы углерода „в виде тетраэдра, у которого каждая из 4-х плоскостей способна связать один пай водорода“, а лишь в 1867 г. Кекулэ следует за ним, перенося четыре сродства углерода из одной плоскости в 4 плоскости тетраэдра. Уже в 1868 г. Патерпо впервые применяет эти идеи, говоря о „более тонкой изомерии в пространстве“ и выражая определенные воззрения на тетраэдрическую группировку в изомерных галоидопроизводных этана. Наконец, в 1869 г. появляется работа Вислиценуса о трех изомерных молочных кислотах, не предусмотренных теориею; он впервые употребляет название „геометрической изомерии“ и предполагает, что изображение последней возможно будет посредством моделей, ибо вопрос здесь идет о „различном расположении атомов в пространстве“. Работа Вислиценуса послужила прямым поводом к появлению теории Вант-Гоффа и вместе с тем к основанию современной С. В сент. 1874 г. вышла на голландском языке маленькая брошюра Вант-Гоффа о взглядах на перенесение структурных формул в пространство, в 1875 г. она вышла на французском языке под заглавием: J. Н. van‘t Hoff, „La chimie dans Pespace“ („Химия в пространстве“). Независимо от этого появилась в ноябре 1874 г. в журнале Парижского Химического Общества небольшая статья J. A. Le Bel’я: „Об отношениях, существующих между атомными формулами органических соединений и вращательной способностью их растворов“. Оба автора сходятся в главном принципе, но взляды Вант-Гоффа развиты в более стройной и последовательной форме и представляют собой непосредственное развитие вышеуказанных идей о четырехатомпосги углерода и пространственной группировке этих атомностей. В химии оба ученых считаются основателями С., поэтому обыкновенно говорят об учении Вант-Гоффа и Ле-Беля.

Основным представлением является тетраэдрическая группировка: четыре между собою одинаковые сродства углеродного атома С направлены к вершинам правильного тетраэдра, центр которого занят самим углеродом; если эти четыре сродства насыщены четырьмя различными атомами или группами атомов Ri, ftn, Rin, и Riv, тогда получается асимметрический углерод С (Ri Rri Riii Riv), и его пространственное изображение приводит к следующим двум тетраэдрам:

двойных солей, комбинацию с алкалоидами и воздействие микроорганизмов. Своеобразный и прямой переход от одной оптически деятельной формы в другую, противоположную открыл П. Вальден (1893 —1898), применяя простые реакции замещения, например: 1-яблочная кислота ( т РС1Ь) ->- d-хлороянтариая к. (+ Ag»0) > d-

Очевидно, что оба тетраэдра не совместимы и изображают два изомера, по своему пространственному строению (или конфигурации) похожих на предмет и его зеркальное изображение (или на правую и левую руки). Оба тетраэдра не заключают в себе плоскости симметрии, следовательно, на основании кристаллооптики, представляют собой химические соединения, вращающие плоскость поляризованного света в противоположные стороны (вправо или влево), но на одинаковую величину. Эти два оптических или зеркальных изомера будут обладать одинаковыми физическими свойствами, например, одинаковой точкой плавления и кипения, одинаковой растворимостью, одинаковым удельным весом и так далее По отношению к асимметрической среде, однако, они будут обнаруживать различное отношение. Действительно, уже Пастер установил это различие при исследовании правой и левой винных кислот, например, по отношению к микроорганизмам, к оптически деятельным основаниям (алкалоидам) или в физиологическом действии. Если оба изомера или оптических антипода (d и 1) в эквивалентных количествах соединить, тогда должна получиться оптически недеятельная форма того же вещества, как смесь или химический индивидуум [например, рацемическая модификация, на подобие виноградной кислоты=acide racemique, г=(d + ])]. Эту модификацию „расщеплением“ можно обратно превратить в отдельный правый и левый изомер, применяя классические методы Пастера, например, кристаллизациюяблочная кислота (-f-PCl5) -»-> 1-хлоро-янтарн. кислота. Это „Вальденово обращение“ является вполне неожиданным и не нашло еще удовлетворительного объяснения. В связи с расщеплением рацемических соединений находится открытый П. Вальденом феномен „ауторацемизации“, или добровольного перехода оптически деятельных d и 1 форм в недеятельную г=(d + 1); так например, эфиры 1-или d - бромоянтарной кислоты рацемизируются при продолжительном стоянии по реакции: 21 (или 2d) »—> (d + 1). Для веществ, содержащих два асимметрических углерода С (а b с d). С (а b с d), существует четыре изомера: правый d, левый 1, рацемический (d -f 1) и изомер нерасщепляемый (по Пастеру corps inactif du type indedoublable) или мезовинный тип=(d. 1), — в нем один углерод является право-, другой — левовращающим. К этой группе веществ принадлежат: 1) правая винная кислота, 2) ее левый изомер, 3) виноградная (рацемическая) кислота и 4) мезовин-пая к. При синтетических работах из оптически недеятельных исходных материалов получается лишь недеятельное вещество; так, например, синтетическая яблочная кислота (из бромоянтарной к.) есть рацемическая; синтетическая винная кислота (из дибромоянтарной к.) есть смесь виноградной и мезовин-ной кислот. Равным образом синтетические симметричные ди-алкилзаме-щенные янтарные, глутаровые, пиме-линовые и адипиновые кислоты, добытые Н. Зелинским, К. А. Бтиофом и др., получаются в двух оптическинедеятельных модификациях, соответствующих присутствию двух асимметрических углеродов, а согласно теории одна из этих модификаций оказывается рацемической и расщепляемой на оба оптических антипода (А. Вернер, 1913; В, А. Нойс, 1910).

Кроме вышеизложенной оптической изомерии насыщенного атома углерода существует еще геометрическая или цис- и транс-изомерия ненасыщенных атомов углерода с двойной связью. Уже Вант-Гофф предвидел для тел С (а Ь): С (а Ь) две конфигурации, например:

а —С —b

а — С — b

II

и

а — С — 1)

b —С —аили

I

II

Ч — С — СООН

Н —С —СООН

II

и 1!

Н -С -СООН

СООН —С —н

(цне-форма)

(транс-форма)

Типичными примерами этой категории стереоизомеров являются кислоты малеиновая (I) и фумаровая (II) (и алкилпроизводные их); из них малеиновая кислота (НС.СООН)г соответствует цис-форме и характеризуется своей способностью давать кольцеобразные производные, а фумаровая кислота есть транс-модификация, обладающая меньшей растворимостью и более высокой точкой плавления. При соответствующих условиях обе модификации превращаются друг в друга. Подробным исследованием цис-трансизомерии занимался И. Вислиценус; из русских химиков следует назвать А. Альбицкого, К. А. Бишофа, П. Вальдена, А. Горбова,

A. Зайцева, Л. Меликова, II. Осипова,

B. Семенова, С. Танатара и др.

С. азота. Разработанная и проверенная на углероде стереохимическая гипотеза априорно может быть перенесена и на другие многоатомные элементы, например, на азот. Ведь азот действует как трех-и пятиатомный элемент. Если эти три или пять валентностей (или сродств) атома азота не действуют в плоскости, а в пространстве, тогда получаются случаи изомерии, с формальной стороны сходящиеся с цис- и трансизомерией и оптической изомерией асимметрич. углерода, например:

in

а —N

а —X

II

< »

II

b — С — с

С — С — b

Син-(цис-)

анти-(транс

форма

II

форма

III

С — N

С —N

II

э >

II

b — N

N — b

Син-

анти-

Эта геометрическая изомерия касается трехатомного азота с двойной связью и характеризуется различной пространственной группировкой остатков b и с; син- и антиизомерия азота подробно изучена на оксимах R — С =

I

Н

= N — ОН (Бекман, В. Мейер и Ау-верс, Л. Ганч и А. Вернер) и применена также к диазосоединениям (.4. Ганч). Оптическая изомерия азота относится к пятиатомному асимметрическому ато-v v

му, типа N (abed)×и (а Ь с) N=0. Впервые Ле-Бель нашел, что аммониевые соли с асимметрии, азотом получаются в двух различных кристаллографических модификациях, а Э. Ведекинд установил, что в зависимости от порядка введения радикалов получаются два химических изомера одной и той же соли; наконец. Попу (Pope и Peachey. 1899) удалось расщепление одного из этих изомеров на обе противоположно вращающие модификации: (d-f I) »-> d + 1. Впоследствии Э. Ведекинд, а равно О. Аскан и Э. Фрелих увеличили число таких оптически деятельных соединений иятиатомного (асимметрического) азота. В 1908 г. Мейзенгеймер прибавил еще новый тип активных соединений азота, а именно (Ri Rn Rm)N=0.

С. элементов серы, селена, олова, кремния и фосфора. После удачного расщепления соединений асимметрического атома азота английский химик Поп приступил также к синтезу соединений асимметрического четырехвалентного атома серы, селейа и олова. Солеобразные соединения типа (a bс d) Е, где Е=атом S, Se или Sn, фактически являются рацемическими, так как они расщепляются на два противоположно вращающих антипода (Поп, 1900-1902);

равным образом возможно получение оптически деятельных соединений асимметрического кремния Si (а Ь с d) (Киппинг, 1907). Из соединений пя-тнатомного асимметрического фосфора получены активные формы типа (а b с) Р=0, то есть окиси фосфина (Киппинг, Мейзенгеймер 1911).

С. меупаллов кобальта, хрома, платины, железа, родия и иридия. Стереоизомерия (цис-и транс-изомерия) обнаружена А. Вернером в рядах комплексных солей кобальта (кроцео-и флавосоли) и платины, а Пфейффером при комплексных солях хрома. Кроме того, А. Вернеру удалось (начиная с 1911 г.) осуществить также оптическую (зеркальную) изомерию на соединениях с асимметрическим атомом кобальта, железа, хрома и родия; расщеплением рацемических форм получаются оптические антиподы, обладающие большой вращательной способностью и аутора-цемиаацней.

Рассмотренная нами часть С. касалась вопроса о молекулярной асимметрии атомов углерода, азота и так далее В частности С. углерода оказалась черезвычайно плодотворной, а в ее разработке приняли выдающееся участие: Вислиценус, Бэйер, В. Мейер, Э. Фишер (классические синтезы сахаров и белковых веществ), А. Ганч, П. Вальден, В. II. Поп, А. Вернер и др. Нельзя, однако, не указать на ряд стереохимических вопросов, не нашедших еще удовлетворительного объяснения; к числу таких вопросов принадлежит например, существование большего числа изомеров коричной и метилированной мочевой кислоты, чем это предусматривается теорией, а равно Вальденово обращение и ауторацемизация; недостаточно разработан еще вопрос о зависимости между величиной оптического вращения и величиной и природой остатков (элементов), связанных с асимметрическим атомом, а равно о влиянии растворителей и концентрации на величину вращения; дальнейшей обработки ждет еще вопрос о влиянии стереохимических факторов на ход химических реакций, например, так называемое стерическое „тормозящее действие“; не решен еще вопрос о прямом синтезе оптически деятельных

“соединений из недеятельных компонентов.

Последнее десятилетие, однако, внесло в С. ряд выдающихся новых фактов и теоретических взглядов. Было осуществлено расщепление на оптические антиподы,наконец, при наличии лишь одного атома углерода, то есть в соединениях (Н) (Cl) (Br). С (S03H) и (Н) (Cl) (J). С (S03H), Pope и Bead (1914 и 1925); было произведено оптическое расщепление пиперазина

C,H,N<“(CH!е ™<>NC,H„

Kipping и Pope (1924), и равно диаминоянтарной, дибромадиииновой и других кислот.

Одновременно развилось учение о стереоизомернн и оптической изомерии при отсуупствии асимметрического атома углерода, то есть на ряду с классической С. создалось учение о молекулярной асимметрии. Главные примеры этого рода оптической изомерии относятся к классу циклических соединений и спиро-шшшческих (Spirane: Leuchs, 1922; Mills и Kodder, 1924).

Кроме соединений с асимм. углеродом было особенно успешно и вполне неожиданно обогащено учение о металлических комплексных соединениях.

Исторически знаменательную роль играют в этой новой отрасли С. работы А. Вернера. За первым удачным расщеплением комплексной кобальтовой соли, не имеющей асимметрического атома (1911), Вернером было осуществлено расщепление на оптические изомеры солей хрома, железа, родия, платины (1917) и иридия (1920), а Charonnai (1924) достиг этого и при солях рутения.

Недавно были получены оптические изомеры и в ряду комплексных соединении бора (Hermans, Boeseken, Meulen-hoff, 1925), а равно мышьяка (A. Rosenheim, 1925), между тем как и асимметрические As - соединения, например,

>Ая —С6Н4СООН, могли быть S

расщеплены (Mills и Paper, 1925).

Явления оптического обращения (Валь-деновское обращение) продолжали привлекать научный интерес исследователей. Новые материалы были внесеныисследованиями учепых: А. 21с Кеп-zie, В. Holmherg. G. Senter, а в новейшее время (1925): Н. Phillips, II. Kuhn, Le-vene и др.

Вращательную способность оптически деятельных соединений, в зависимости от природы растворителя, концентрации, рода света (дисперсия вращения), особенно успешно изучали: Н. Царе, Т. U. Lowry, R. П. Pickard и др.

В заключение укажем еще на значение рентгеновских лучей при изучении стереохимических явлений. С одной стороны, исследования Дебая (Debye) показали, что „имеются только два химических вида углерода: тетра-эдрически структурная решетка алмаза—первоначальный прототип алифатических соединений углерода, и шестиугольная решетка графита — прообраз всех ароматических соединений“ (1917). С другой стороны, однако, было обнаружено, что кристаллы пента-эритрита С (СН.,0Н)4 не показывают—при рентгеновском анализе — тетраэдрической конфигурации (1923, 1926). Новейшее учение о кристаллическом строении отводит симметрии универсальное значение при строении молекул и стремится создать С. на новых началах (К. Weissenberg, A. Reis, 1926).

ГЛАВНАЯ ЛИТЕРА ТУРА..Т. И. Yan’t Hoff, .La chimie dans 1’espace“, 1875; его же, „Die Lagrung der Ammo im Ranrae“, III изд. 1908. J. A. Le Bel, „.Note sur les travaux scientifiq lies“, Paris, 1891. A. W. Stewart, „Stereochemistry, London, 1907. A. Werner, „Lehrbuch der Stereoehemie“, 1904. J. Wielicenus, „Rnumliohe Anordnnng der Atoine“, 2 изд., 1889. 1П. Беэрвдка и H. Зелинский, „Опыт истории развития стереохимических воззрений11,1892 С.A. Bischhoff и Р. Walden, „Hundbuch der Stereoehomie4, 189И/4. С. .4. Brechoff, „Materialien der Stereochemie“, 1 и II том, 1904. E. Wedekind и E. Friihlich, „Zur Stereochemie des fiinfwertigen StickstofTs4“, 1907. II. Вальдеи, „Материалы к изучению оптической изомерии“. 1898 (докт. дисс.). II Landolt, „Das optische Drehungsvermbgen organiseher Substanzen‘ 1898. МамлоКу „Стереохимия1“, Одесса, 1911. A. HantzHch, „Grundriss der Stereochemie“, 1898. P. Walden, 0pti-sche Umkehrerscheinungen (Waldenische Umkeh-rnngp, 1919. F.M. Jaeger, .Lectures on the Principle of Symm trie“, 1920. E. Wedekind, „Stereochemie4, III Aufl. (Samralung GOschen), 1923. Я. Вальдеи, „Прошлое и настоящее С.4 с проложен, статьи проф. Ал. Успенского, Левингр., 1926.

П. Вальден.